En 1987 lanzarían un gran álbum de versiones de las bandas que les influyeron titulado Garage Days Re-Revisited para introducir a Newsted a los seguidores de la banda. El nombre proviene de las sesiones de grabación de dicho álbum en el garaje de Ulrich. Un año después lanzarían un nuevo disco, titulado ...And Justice for All. Es su álbum más oscuro, con un sonido dominado por ritmos de batería densos y muy acelerados, de gran complejidad. Pese a lo que podría parecer, es un trabajo menos melódico que sus predecesores, con un ambiente negativo, y unas letras más cercanas a la crítica social, política e incluso ecológica ("Blackened"). Destacan los temas "One" (canción con el primer videoclip grabado por la banda, recogiendo escenas de la película Johnny cogió su fusil; con este videoclip, la banda comenzó a ganar fama en el ámbito mainstream, "To Live Is to Die" (dedicado a Cliff Burton basándose en los bocetos de una canción que se encontraba componiendo en la que se oye un poema compuesto por el desaparecido bajista a pesar de ser un tema instrumental), "...And Justice for All" y "Blackened".
Esta producción marcó un hito en el equipamiento de las guitarras de Metallica, ya que dejan sus full stacks valvulares Marshall, pasando a utilizar la Mesa Boogie, obteniendo un sonido mucho más agresivo. Algunas de las escasas críticas que recibió al disco se basan en, a pesar de la evolución, la poca calidad en la producción, señalando el "fino zumbido" de las guitarras, el "clickeo" de la batería, y el escaso volumen que tiene el bajo, el cual casi no se percibe siendo imposible de atisbar en muchos momentos. A pesar de estas características, el álbum ha vendido hasta la fecha más de 8 millones de copias, a pesar de tener una promoción casi nula sin ningún tipo de repercusión en canales de televisión como MTV.
Gracias a este trabajo, Metallica recibe su primera nominación a los premios Grammy en 1989, en la categoría de Mejor Interpretación Vocal o Instrumental de Hard Rock/Metal. Contra todo pronóstico, el ganador del premio fue el álbum Crest of a Knave de Jethro Tull, quienes no acudieron a la gala. Lars Ulrich se referiría a ellos después de ganar el Grammy en 1992 en la misma categoría por el álbum homónimo de la formación: "Queremos dar las gracias a Jethro Tull por no haber sacado ningún disco este año".
Su siguiente trabajo, llamado Metallica mejor conocido como The Black Album se publicó en 1991 y contó con la producción de Bob Rock, mejor conocido por su trabajo con Bon Jovi, Tankard y Mötley Crüe, entre otros. Con canciones como "Enter Sandman", "Holier Than Thou", "Sad But True", "The Unforgiven", "Don't Tread On Me", "Through the Never", "My Friend Of Misery", "The God That Failed", "The Struggle Within", "Of Wolf and Man", "Wherever I May Roam" y "Nothing Else Matters", vendió más de 500.000 copias en su primera semana en Estados Unidos, llegando al primer puesto en la lista del Billboard, en parte gracias a su carácter más comercial. Solo en aquel país, la Recording Industry Association of America (RIAA) certificó catorce millones de copias vendidas desde su lanzamiento. El nombre popular del disco The Black Album (El álbum negro) proviene de la portada, que solo contiene el logo de Metallica en la esquina superior izquierda y el dibujo de una serpiente en la esquina inferior derecha, todo ello sobre un fondo negro. Hetfield explicó posteriormente esta composición y dijo que la banda quería que la gente se fijase en la música que contenía el álbum, y no en el simbolismo ni en el diseño artístico. La canción "Enter Sandman" ocupa el puesto #408 entre las 500 mejores canciones de todos los tiempos en la lista de Rolling Stone.