Rubber Soul había marcado un gran paso hacia adelante en la música de The Beatles; Revolver, lanzado en agosto de 1966, una semana antes de su última gira, marcaría otro paso más para el grupo. Pitchfork lo identifica como «el sonido de una banda que estaba creciendo con suprema confianza en sí misma» y «la redefinición de lo que cabía esperar de la música popular». En Revolver se destacan las sofisticadas composiciones y un repertorio muy amplio de estilos musicales, que van desde innovadores arreglos de cuerda clásica hasta el rock psicodélico. Abandonando la típica fotografía que hasta ese momento era norma, la portada del álbum —diseñada por Klaus Voormann, un amigo que conocían desde sus días en Hamburgo— consistió ahora en un «collage artístico en blanco y negro que tenía caricaturizada la imagen de The Beatles en un corral de tinta al estilo de Aubrey Beardsley». El álbum fue precedido por el sencillo «Paperback Writer», con «Rain» en la cara B del disco. The Beatles rodaron cortometrajes promocionales para ambas canciones, que están considerados como «auténticos primeros videos musicales de entre los que se rodaron en aquella época» y que fueron transmitidos en los programas Top of the Pops y The Ed Sullivan Show.
Uno de los temas más experimentales de Revolver fue «Tomorrow Never Knows», cuya letra fue inspirada por el libro The Psychedelic Experience: A Manual Based on the Tibetan Book of the Dead, de Timothy Leary. En la creación de la canción se vieron involucradas ocho pletinas distribuidas por el edificio de estudio de grabación, cada una manejada por un ingeniero o un miembro de la banda, que variaba aleatoriamente el movimiento del bucle de una cinta. «Eleanor Rigby», de McCartney, contiene un uso prominente de un octeto de cuerda en la canción; el tema ha sido descrito como «un verdadero híbrido musical, ya que no es reconocible algún estilo o género concreto en la canción». Harrison se estaba desarrollando como compositor, y tres de sus composiciones habían ganado lugar en el álbum. En 2003, Rolling Stone situó a Revolver como «el tercer mejor álbum de todos los tiempos». En la gira que siguió en Estados Unidos, The Beatles no tocaron ninguna de las canciones del álbum. The Beatles dieron su último concierto en vivo el 29 de agosto de 1966 en el Candlestick Park de San Francisco. Marcó el final de un período de cuatro años dominado por giras que incluyeron cerca de 1400 apariciones en conciertos a nivel internacional.
En menos de siete meses, después de grabar Revolver, volvieron a los estudios de grabación de EMI el 24 de noviembre de 1966 para empezar a grabar su octavo álbum, Sgt. Pepper's Lonely Hearts Club Band. Emerick recordó: «The Beatles insistieron en que todo en el Sgt. Pepper tenía que ser diferente. Teníamos instalados micrófonos dentro de las campanas de los instrumentos de metal, y los auriculares se convirtieron en micrófonos unidos a los violines. Solíamos usar gigantes osciladores primitivos para variar la velocidad del sonido de los instrumentos y la voz, y teníamos cintas cortadas en pedazos y pegadas de nuevo aleatoriamente y al revés». Algunas partes de «A Day in the Life» requirieron una orquesta de cuarenta personas. Cerca de 700 horas de tiempo de estudio se dedicaron a las sesiones. Primero se produjo el sencillo independiente de doble lado A «Strawberry Fields Forever»/«Penny Lane» en febrero de 1967; el Sgt. Pepper le siguió en junio. La complejidad de las grabaciones musicales, creadas usando sólo tecnología de grabación a cuatro pistas, asombró a artistas contemporáneos que buscaban superar a The Beatles. Para el líder de The Beach Boys, Brian Wilson, en medio de una crisis personal y dificultades para completar su ambicioso álbum Smile, el oír «Strawberry Fields» fue un duro golpe y pronto abandonó todos los intentos de competir con The Beatles. El Sgt. Peppers recibió la aclamación de la crítica. En 2003, la revista Rolling Stone lo situó como el mejor álbum de todos los tiempos, y es ampliamente considerado como una obra maestra.
El 25 de junio interpretaron su nuevo sencillo, «All You Need is Love», para los televidentes de todo el mundo a través de Our World, el primer programa transmitido vía satélite para todo el mundo. Su aparición en medio del Verano del Amor hizo que lo adoptasen como himno del flower power. Dos meses después sufrieron una pérdida que lanzó su carrera al caos. Después de ser presentados al Maharishi Mahesh Yogi, viajaron a Bangor (Gales) para retirarse a la meditación trascendental. Durante el retiro, el asistente de Epstein, Peter Brown, llamó para informarles de que Epstein había muerto. El médico forense dictaminó que su muerte fue ocasionada por una sobredosis accidental de anfetaminas, pero también se rumoreó de que se había descubierto una nota de suicidio entre sus posesiones. Epstein se había encontrado en un estado emocional frágil, tanto por cuestiones personales como por el estado de su relación de trabajo con The Beatles.
Magical Mystery Tour, la banda sonora de una próxima película de The Beatles, apareció como un doble EP de seis temas a principios de diciembre de 1967. En los Estados Unidos las seis canciones aparecieron en un LP titulado de la misma manera, en el que se incluyeron también los temas de sus últimos sencillos. Allmusic opina sobre el Magical Mystery Tour americano: «El sonido psicodélico de este disco está muy a la par del Sgt. Pepper, e incluso se encuentra más acentuado en algunas partes de él (especialmente en los collages de sonido de 'I Am the Walrus')», y califica a sus cinco canciones extraídas de los sencillos que publicaron en 1967 como «enormes, gloriosas e innovadoras». El álbum estableció un nuevo récord en sus primeras tres semanas de venta inicial en los Estados Unidos, el más alto de cualquier otro LP de Capitol, y es una compilación de Capitol que después fue adoptada en el canon oficial de los álbumes de estudio de The Beatles. Transmitida el Día de San Esteban, la película Magical Mystery Tour, dirigida básicamente por McCartney, les trajo la primera crítica negativa por parte de la prensa del Reino Unido, con artículos despectivos hacia su filme. Fue llamada «una indudable basura» por el Daily Express, que la describió como «una sucesión de imágenes sin editar mostrando a un grupo de gente subiendo y bajando de un autobús y viajando todo el tiempo en él». Sin embargo, el Daily Mail la calificó como «un proyecto vanidoso», mientras que The Guardian la calificó como «una especie de juego de fantasía moral sobre la grosería, la calidez y la estupidez de la audiencia». Le fue tan rotundamente mal que fue cancelada en ese momento en Estados Unidos. En enero, filmaron un corto para la película animada Yellow Submarine, una versión animada y fantasiosa de The Beatles. La otra y última participación que llevaron a cabo en la película fue con la contribución de varias grabaciones de estudio inéditas. Estrenado en junio de 1968, el filme fue bien recibido por su innovador estilo visual y humorístico, además de su música. Sin embargo, tuvieron que pasar siete meses hasta que se publicó la banda sonora de la película.