La siguiente publicación, Meddle (1971), terminó por cimentar el rumbo que tomaría la banda hacia el Rock progresivo. La canción «Echoes», de 23 minutos de duración, fue descrita por Waters como un «poema sónico» debido a sus constantes efectos de sonido, y está considerada como una de sus mejores piezas, pues contiene largos y enervantes lapsos instrumentales que demuestran cabalmente el talento de Gilmour en la guitarra, de Mason en la batería y de Wright con el Órgano Hammond . En este sentido, se dejó de lado la orquesta que tanto protagonismo tuvo en Atom Heart Mother para dar paso a las improvisaciones y experimentación de estudio. Poco tiempo antes del lanzamiento de este álbum en 1971, la banda afirmó en una entrevista que para este entonces la calidad y sonido de sus presentaciones no tenían ningún secreto (como los que afirmaban que requerían una gran cantidad de ingenieros de sonido), más que los 4 instrumentos que cada uno de ellos dominaba. Meddle alcanzó el tercer puesto en el Reino Unido, pero la falta de publicidad por parte de Capitol Records en los Estados Unidos hizo que en este país solo alcanzase el 70.º.
El siguiente trabajo de la banda fue Obscured by Clouds (1972), grabado en Francia, y que conformó la banda sonora de la película El valle de Barbet Schroeder. Se convirtió en el primer top 50 para Pink Floyd en los EE. UU., además de alcanzar el sexto lugar en el Reino Unido. La letra de la canción «Free Four» fue la primera referencia en una canción a la muerte del padre de Waters en la Segunda Guerra Mundial, un tema que se estableció como recurrente en posteriores trabajos. Además, la canción «Childhood's End» fue la última contribución lírica de Gilmour en quince años, y está basada en el libro del mismo nombre de Arthur C. Clarke. Estilísticamente, es un álbum ligeramente distinto a su antecesor, Meddle, con canciones más cortas y con la reducción del uso de efectos sonoros para la creación de atmósferas, rozando en muchos casos el blues rock, el folk rock o el soft rock.
Durante esta época, Pink Floyd se distanció de la psicodelia y se convirtió en una banda difícil de clasificar. Los distintos estilos de cada uno de los compositores confluyeron en uno único, que cristalizó en las dos obras más importantes de su discografía, para crítica y público: The Dark Side of the Moon (1973) y Wish You Were Here (1975). En ambas obras, Gilmour se convirtió en el principal vocalista de la formación, mientras que los coros femeninos y el saxofón de Dick Parry adquirieron especial relevancia. Esta época se convirtió en el cénit creativo de la banda, pues tanto en Dark Side como en Wish you Were Here los 4 miembros llevaron a cabo la composición de grandes canciones como Time, en cuya creación hasta Mason se vio involucrado. Según Gilmour, existía una especie de "consenso" entre los 4 en que Waters era el principal escritor de las canciones mientras que la composición musical recaía principalmente en Wright y él.
La publicación del superéxito The Dark Side of the Moon en 1973 marcó un antes y un después en la popularidad de la banda. Pink Floyd había dejado de editar sencillos desde 1968, cuando se publicó «Point Me at the Sky»; sin embargo, «Money» rompió esta tendencia y alcanzó el vigésimo puesto en los EE. UU. Por su parte, el álbum se convirtió en el primer número uno de la banda en este país, convirtiéndose en uno de los más vendidos en la historia de los Estados Unidos al sobrepasar los quince millones de copias, y uno de los más vendidos en todo el mundo, con más de cuarenta millones. Además, permaneció en el Billboard 200 durante 741 semanas, récord en aquel momento, incluyendo 591 consecutivas desde 1976 hasta 1988, lo que significó otro récord; se estima que alrededor de una de cada cuatro familias británicas posee una copia del disco en alguno de sus formatos. También se mantuvo en las listas británicas durante 301 semanas, aunque nunca superó el segundo lugar. Puede catalogarse como el primer álbum plenamente conceptual desarrollado por la banda, en que se abordan temas como el significado de vivir (Breathe), el estrés cotidiano (On the Run), el irremediable paso del tiempo (Time), y la muerte (The Great Gig in the Sky). En este álbum el saxofón adquiere un papel muy importante, expresando las influencias del jazz, especialmente visibles en Wright, lo cual, junto con el protagonismo del coro femenino, ayuda a diversificar la textura del álbum. A lo largo de este se escuchan varias veces extractos de entrevistas a algunos ayudantes del grupo reproducidas de fondo. Las letras y el sonido del álbum intentan describir de algún modo las presiones que sufre el ser humano a lo largo de su existencia. Su portada, que representa en un prisma el fenómeno de la dispersión de la luz, fue ideada por Storm Thorgerson y Audrey Powell.
Wish You Were Here, publicado en 1975, trata acerca de la ausencia de sentimientos humanos en el mundo de la industria musical, y también de la añoranza del antiguo miembro del grupo Syd Barrett. Conocido principalmente por el tema homónimo, el disco contiene también una extensa canción de 26 minutos dividida en nueve partes y dos pistas titulada «Shine on You Crazy Diamond», un tributo a Barrett en el cual la letra trata expresamente de las consecuencias de su salida del grupo. Muchas de las pasadas influencias de la banda fueron mezcladas en esta canción, que termina con una referencia a uno de los primeros sencillos de la discografía de Pink Floyd, «See Emily Play». El resto de canciones, «Welcome to the Machine» y «Have a Cigar» (cantada por Roy Harper), exhiben, como se dice, una fuerte crítica a la industrialización de la música. Wish You Were Here fue el primer álbum en alcanzar el primer puesto en el Reino Unido y en los EE. UU., y fue igual de alabado por la crítica que The Dark Side of the Moon.
Durante las grabaciones del disco Wish You Were Here se produjo una anécdota famosa para la banda: alguien, por alguna extraña razón, le dijo a Syd Barrett que asistiera a los estudios Abbey Road porque Pink Floyd estaba grabando un nuevo disco. El 5 de junio de 1975 un hombre gordo, con la cabeza y las cejas completamente afeitadas, llegó al estudio Abbey Road mientras los integrantes del grupo estaban mezclando «Shine on You Crazy Diamond». Nadie fue capaz de reconocerlo, hasta que de repente uno de ellos se dio cuenta de que era el mismísimo Syd Barrett. Preguntado por su extraña gordura, Barrett dijo que había estado comiendo demasiadas chuletas de cerdo.
Con la publicación de Animals en enero de 1977, la música de la banda comenzó a ser criticada por parte de los seguidores del punk rock por haberse convertido en demasiado pretenciosa, al haber perdido de vista la simplicidad del rock and roll. Sin embargo, Animals está considerado como un trabajo más guitarrero que los anteriores, en parte debido a la influencia del emergente movimiento punk y al hecho de que fue grabado en los nuevos estudios de Pink Floyd, Britannia Row. Fue el primer disco que no incluyó ninguna composición de Rick Wright, y alcanzó el segundo puesto en el Reino Unido y el tercero en los EE. UU. Como en muchos de sus antecesores, Animals posee varias canciones relacionadas entre sí por un mismo tema, en este caso inspirado en la novela Rebelión en la granja de George Orwell. En el disco, las canciones «Sheep», «Pigs» o «Dogs» se emplean como metáforas de la sociedad contemporánea. En esta metáfora, los perros («Dogs») son los mandamases de la industria, los cerdos («Pigs») representan a la clase política británica de entonces, aludiendo indirectamente a figuras como la de Margaret Thatcher, y las ovejas («Sheep») representan al resto de habitantes, que se dejan llevar por los perros y los cerdos sin rebelarse. A pesar del protagonismo de la guitarra, los teclados y sintetizadores aún juegan un papel importante en Animals, pero el característico saxofón de Dick Parry y los coros femeninos desaparecieron de las composiciones. Muchos críticos no respondieron bien al álbum, calificándolo como «tedioso» y «sombrío». La portada del álbum presenta a un cerdo inflable, al que los miembros de la banda le pusieron de nombre «Algie», sobrevolando las chimeneas de la Battersea Power Station de Londres. Sin embargo, el viento que estaba soplando el día en que se tomó la fotografía complicó el control del globo, y hubo que superponer la foto del cerdo y la de la estación eléctrica mediante un montaje fotográfico. Este cerdo se convirtió en uno de los símbolos de la banda, y permaneció como una parte más de los espectáculos en directo del grupo.